رجایی در دومین دوره دستگیری اعضای جمعیتهای مؤتلفه اسلامی در سال 53 مجددا توسط ساواک بازداشت شد و این بار با گذشت 4 سال و عاقبت با پیروزی انقلاب شکوهمند اسلامی آزاد شد و به صفوف استبال کنندگان از امام پیوست. در کابنیه دولت موقت بازرگان به سمت وزارت آموزش و پرورش رسید و در کابینه بنیصدر هم نخست وزیر شد. اختلافات بیشماری از جریان فکری مسموم بنیصدر و تقابل آن با اندیشههای اسلامی و ایمانی رجایی نقل شده است.
با عزل بنیصدر به دلیل خیانتهای آشکار او در مقام ریاست جمهوری این بار رجایی توانست با میزان رای بالایی در سال 1360 به عنوان رئیس جمهور قانونی کشور خدمت کند.
عمر کوتاه دوران ریاست جمهوری شخصیتی مانند رئیس جمهور رجایی هر چند بیش از یک سال نشد اما خاطرهای که از ساده زیستی و بودن در کنار محرومان و وارثان حقیقی انقلاب بر جا گذاشت؛ توانست الگویی را در برابر دیدگان مسئولین و متولیان امر در نظام جمهوری اسلامی قرار دهد که آن را به مثابه یک شاخص و یک تراز قرار دهند.
شخصیتی که با بودن در کنار برزگانی مانند نخست وزیر شهید باهنر نه تنها برای خود از سفره انقلاب سهمی طلبکار نبود بلکه خود را به تمام شئونات انقلاب و ایستادگی در راه آرمانها و رهنمودهای امام بدهکار میدانست و هیچ بعید و دور از ذهن نیست که چنین مسئولی کممانندی در تاریخ انقلاب عاقبت در 8 شهریور 1360 با دشنه منافقین کجفهم به دیدار معبودش بشتابد.
سرکشی به جبههها و بودن در کنار رزمندگان، ساده زیستی به دور از هر گونه تملق و تبلیغ و بودن در کنار مستضعفین و پابرهنگان از رجایی رئیس جمهوری تمام عیار ساخته بود که آن را میوه و ثمره حقیقی انقلاب اسلامی مینامیدند. به همین مناسبت تورق تصاویری از حضور شهید رجایی در کنار رزمندگان در جبهههای جنگ خالی از لطف نخواهد بود: